摘要 原子核光钟是下一代极高精度时间标准的有力竞争者，其系统不确定度有望降至10-20量级。然而，驱动关键的钍-229核跃迁长期受困于缺乏高功率谱密度的窄线宽连续光源。为攻克这一物理壁垒，清华大学丁世谦团队提出并实现了基于镉蒸汽中共振增强四波混频的实验方案。该装置成功产生了功率超过100nW、绝对线宽低至26Hz的连续真空紫外激光，并在146.97nm至153.7nm实现宽带连续调谐。该研究将光源功率谱密度提升了五个数量级，可作为相干操纵核跃迁的光源，为核钟研制扫除了关键技术障碍，相关成果近期发表于国际权威学术期刊《自然》[Nature (2026)]。
原子核光钟（核钟）在精密测量物理中具有独特地位，是下一代时间频率标准的重要候选。与基于电子壳层跃迁的光学原子钟相比，原子核的电偶极矩和磁偶极矩更小，且深埋于电子云内部，对外界电磁场扰动具有天然的高抗干扰性。理论上，核钟有望实现10-20甚至更低的系统不确定度，不仅可建立更高精度的时间基准，也为检验基本物理常数、探测暗物质、验证标准模型等前沿研究提供了超高灵敏度的实验平台。
然而，核能级跃迁能量通常在MeV量级，远超现有激光能力。钍-229原子核的第一激发态与基态仅相差约8.4eV，对应波长约148.4nm，是目前唯一可通过激光直接操控的核跃迁。
实现核钟的核心瓶颈在于缺乏合适的相干光源。对核跃迁进行相干操控需要高功率谱密度、极窄线宽的光源。以往基于脉冲激光的研究虽能测量跃迁波长，但脉冲光源线宽通常在GHz量级，共振处功率谱密度低，难以高效、高保真地驱动钍-229核跃迁。因此，研制148.4nm附近高功率谱密度的连续波窄线宽激光器，是发展核钟必须攻克的关键技术。
针对这一难题，清华大学物理系团队提出并实现了基于镉蒸汽共振增强四波混频的真空紫外光源方案。四波混频可通过三阶非线性光学效应产生新频率分量。研究选用镉原子作为非线性介质，其在目标波段具有较大跃迁矩阵元，且可通过加热获得足够高的蒸汽密度。实验以375nm 紫外激光和710nm红外激光作为驱动光，利用镉原子从基态51S0到激发态61S0的双光子共振，大幅增强非线性极化率，进而产生波长148.4nm的真空紫外相干辐射。
这一物理过程遵循严格的能量守恒定律，生成的真空紫外激光频率严格等于入射激光频率的代数和。值得注意的是，尽管实验中使用的镉蒸汽处于550摄氏度的高温环境，原子处于剧烈的热运动状态，存在显著的多普勒效应，但该四波混频方案展现出了独特的无多普勒特性。从微观角度看，在原子随动参考系中，基频光因原子运动产生的多普勒频移，在原子辐射真空紫外光并转换回实验室参考系的过程中被精确抵消。这意味着，尽管介质存在GHz量级的多普勒展宽，生成的连续波真空紫外激光的频率并未受到展宽影响，其光谱纯度完全继承自入射的基频激光。
此外，为了维持四波混频作为纯粹的参量过程并保证能量守恒，必须防止原子在中间态发生真实的布居数积累。如果61S0态积累了大量粒子，将导致放大的自发辐射（ASE），这不仅会消耗相干能量，还会引入随机相位噪声。理论方案中通过引入微小的频率失谐解决了这一问题。通过将双光子激发频率相对于61S0态设定几百MHz的失谐量，实验利用绝热消除原理，有效地抑制了激发态的稳态粒子数分布。这种设计从物理根源上抑制了非参量过程的发生，防止了自发辐射噪声对激光相干性的破坏，确保了四波混频的高效进行和相位匹配条件的稳定。
在实验装置的构建上，研究团队搭建了一套高度精密的双波长激光系统。系统核心包括两台钛蓝宝石激光器：第一台激光器输出750nm激光，通过外部谐振腔倍频产生375nm的紫外激光；第二台激光器直接输出710nm的红外激光。为了保证光源的频率稳定性，这两台激光器被同时锁定在一个长度为10厘米的超稳极低膨胀（ULE）光学谐振腔上。该超稳腔作为频率基准，其本身的漂移通过光学频率梳与一台线宽亚Hz级别的1550nm超稳光纤激光器进行实时溯源比对，从而将两束基频激光的线宽均压制在1Hz左右。
经过精密的偏振控制与光束整形，375nm和710nm的基频光被共线聚焦进入一个长度为50厘米的特制镉蒸汽炉。炉内中心温度维持在550摄氏度，以产生足够密度的镉原子蒸汽。同时，炉内充入70mbar的氩气作为缓冲气体。氩气的引入具有双重关键作用：首先，它在物理上形成保护层，防止高温金属镉蒸汽扩散并凝结在低温的光学窗口上，从而延长装置寿命；其次，氩气的色散特性提供了一个独立于温度的调节维度，用于优化介质内的相位匹配因子。通过精细调节氩气压力，研究人员能够补偿非线性过程中产生的波矢失配，最大化非线性极化转换效率。生成的真空紫外激光通过一个特制的处于布儒斯特角的氟化镁棱镜与强基频光束实现空间分离，随后进入真空腔室进行探测。
为了精确表征这种极弱真空紫外激光的相位噪声特性，实验团队开发了一种极具创新性的空间分辨零拍检测技术。由于生成的真空紫外光功率仅为nW量级，传统的探测手段难以在如此低的功率下提取精细的相位信息。研究人员将基频光束分束后分别注入两个完全独立的镉蒸汽炉，产生了那两束相互独立的真空紫外激光。这两束光随后在电荷耦合器件（CCD）相机上以极小的夹角进行空间重叠，形成了高对比度的空间干涉条纹。通过分析干涉条纹的空间位置随时间的波动，并结合长时间曝光下的条纹可见度分析，实验能够精确反演出光场的相位噪声。这种双路干涉的设计巧妙地利用了共模抑制原理，抵消了基频激光自身可能存在的机械振动噪声，使得测量结果能够真实反映四波混频过程本身（即高温原子介质）引入的额外相位噪声。
实验结果表明，该装置成功产生了功率超过100nW、最高可达290nW的连续波真空紫外激光。这一功率水平虽然在绝对数值上看似微小，但由于其全部能量集中在极窄的频谱范围内，其功率谱密度相比此前的脉冲光源提升了五个数量级，达到了足以驱动核跃迁的水平。通过连续调节第三束入射激光（710nm）的波长，实验实现了真空紫外激光在146.97nm至153.7nm范围内的宽带连续调谐。在调谐过程中，研究人员观测到了显著的物理现象：当输出波长接近152.9nm时，由于接近镉原子的71P1中间态，三阶非线性极化率大幅提升，导致输出功率共振增强了79倍。同时，实验也清晰地观测到了147.5nm附近的完全相消干涉点，在该波长处由于不同中间态贡献的跃迁路径发生破坏性干涉，真空紫外辐射被完全抑制。这一结果与包含从头计算原子结构参数的理论模型高度吻合，有力验证了理论模型的准确性。
在线宽特性方面，实验通过扫描基频光频率测得双光子共振的线宽约为4.4GHz。这一数值大于镉原子不同同位素之间的频率位移，证实了在自然丰度的镉蒸汽中，所有同位素均能相干地参与四波混频过程，这极大地降低了实验对同位素提纯样品的依赖，降低了实验成本。最为关键的突破在于相干性的验证。基于空间分辨干涉测量的艾伦方差分析显示，该光源在1秒积分时间内的单束激光诱导部分频率不稳定性低至8.6×10-17。通过对长曝光干涉条纹可见度的分析，研究团队推导出由四波混频过程引入的高频相位噪声所导致的线宽展宽上限仅为0.08Hz。这一惊人的结果意味着，尽管高温原子蒸汽存在剧烈的热运动和高达GHz速率的原子碰撞，但这些热涨落并没有破坏光场的相干性，非线性过程对于相位噪声几乎是“透明”的。最终输出的真空紫外激光的绝对线宽主要受限于基频激光的稳定性，在最保守的噪声完全相关假设下，其线宽被确定为26Hz。这一指标远远优于驱动固态掺钍晶体体系钍-229核跃迁所需的kHz级线宽要求，标志着相干操纵原子核的光学条件已经完全成熟。
这项工作的成功实现，为基于钍-229的核钟研制扫清了关键的技术障碍。连续波窄线宽真空紫外激光的获得，使得科学家们能够直接驱动并控制原子核的量子态，观测预期的核拉比振荡，并在离子阱系统中实现核量子比特的精密编码与纠缠，从而推动核量子光学的发展。除了核钟应用，该光源的宽波段调谐能力和极高的光谱纯度在其他物理领域也具有广泛的应用前景。在凝聚态物理研究中，它可以作为角分辨光电子能谱（ARPES）的高分辨率探针，帮助揭示拓扑材料和高温超导体中微弱的多体关联效应，大幅提升动量和能量分辨率。在量子计算领域，该光源可用于里德堡离子的直接高能级激发，消除传统多光子激发方案中中间态退相干的影响，显著提升逻辑门操作的保真度。此外，该技术方案还可扩展至167.1nm波段，直接对应铝离子的激光冷却跃迁，有望简化铝离子光钟的系统复杂度并进一步提升其测量精度。这一成果不仅是精密测量物理学的一项重要突破，也为探索原子核层面的新物理提供了强有力的工具。
参考文献
1. Xiao, Q., Penyazkov, G., Li, X. et al. Continuous-wave narrow-linewidth vacuum ultraviolet laser source. Nature (2026). https://doi.org/10.1038/s41586-026-10107-4
2. Xiao Q, Penyazkov G, Yu R, et al. Proposal for the generation of continuous-wave vacuum ultraviolet laser light for Th-229 isomer precision spectroscopy[J]. arXiv preprint arXiv:2406.16841, 2024.