新加坡学者将镥离子光钟不确定度推进至10⁻¹⁹量级

　　人类对时间与频率测量的每一次飞跃，都在重塑精密测量的基石。自 1967 年国际计量委员会将秒定义为铯-133 原子基态超精细能级跃迁周期的 9,192,631,770 倍以来，微波频段的原子钟一直是国际时间计量的支柱。微波跃迁频率处于 GHz 量级，相对品质因子受限。随着超稳激光与光学频率梳技术的成熟，时间基准全面迈向光频时代。光学钟的跃迁频率高达数百 THz，比微波跃迁高出四到五个数量级，极高的载波频率带来了质的飞跃。

　　在各类光钟架构中，离子光钟依托射频 Paul 阱将单个带电原子长期囚禁在近乎无扰动的微观空间中。这种纯净的局域环境彻底消除了离子间相互碰撞带来的频移，辅以激光冷却技术，单离子可被制备至振动态基态附近，极大压低了运动多普勒频移。如何将单离子的系统不确定度压低至10⁻¹⁸甚至更低，并用独立系统的实测比对进行验证，始终是该领域的技术攻关焦点。

　　镥离子（¹⁷⁶Lu⁺）拥有在离子光钟体系中极其罕见的能级特性。其钟跃迁发生在基态 ¹S₀ 与长寿命激发态 ³D₁ 之间，跃迁波长约为 848 nm。该激发态的自然寿命长达一周以上，原则上完全摆脱了自发辐射对探测相干时间的限制。¹⁷⁶Lu⁺ 对外界环境微扰表现出极高的钝感：其黑体辐射频移与外界磁场敏感度在现有主流光钟候选体系中处于极低水平，较重的原子质量也显著抑制了热运动引起的多普勒效应。实验中配套的激光波长均处于商业半导体激光器与全固态激光器可直接覆盖的波段，如用于冷却的 350 nm、用于探测态荧光读出的 646 nm，以及用于清空旁路亚稳态的 622 nm 和 895 nm 辅助光。

　　镥-176 拥有高达 7 的原子核自旋，这使得其电子能级耦合出丰富的超精细分裂结构。激发态 ³D₁ 内分裂为F=6,7,8三个超精细子能级，直接开展单谱线探测会面临复杂的塞曼频移与电四极矩频移。研究团队引入了巧妙的超精细平均技术，其核心物理思想是将基态到F=6,7,8的三个光学跃迁频率按相等权重平均，即合成有效频率f=(1/3)(f₆+f₇+f₈) 。从量子力学有效算符的角度来看，这种等权重的相位平均等效于构造了一个等效总角动量J=0 的虚构态，能够消除由于电子云非球对称分布引入的一阶张量电四极矩频移，并显著抑制高阶外场扰动。

图 1b–e ：镥-176 单离子光钟的能级结构与探测时序。(b) 镥离子与钟运行相关的能级与波长，350 nm 冷却，646 nm 读出 ³D₁ 态布居，895 nm 与 622 nm 再泵浦，848 nm 为钟跃迁。(c) 参与探测的跃迁，包括 848 nm 光学钟跃迁与 ³D₁ 内三个超精细态之间的微波跃迁。(d) 超精细平均－Hyper-Ramsey 复合脉冲时序，红色为光学脉冲，绿色为微波脉冲，T_R 为 Ramsey 暗时间。(e) 5 s Ramsey 时间下的奇偶信号频率扫描，每个数据点为 400 次测量的平均。

　　在探测序列的具体实现中，团队发展了融合微波脉冲的超精细平均－Hyper-Ramsey（HA-HR）脉冲时序。如果分别测量三条光学谱线再进行离线算术平均，不仅耗时漫长，激光自身的频率漂移也会破坏最终精度。实验将这一过程整合进单次相干探测周期内：离子首先在 848 nm 钟激光的π/2脉冲作用下进入基态与激发态F=8的相干叠加态；在随后的 Ramsey 自由演化暗时间中，激光关闭，实验通过外部喇叭天线注入共振微波脉冲，依次驱动8→7→6→7→8的超精细态相干跃迁。通过微秒级精确控制微波脉冲宽度与演化等待时间，使得叠加态的激发态分量在F=6,7,8三个态中所经历的有效相干时间严格相等。在光学 Ramsey 序列中还嵌入了带相位翻转的光学π脉冲，构筑起 Hyper-Ramsey 方案，抵消钟激光脉冲带来的交流 Stark 频移。微波在体系中承担了量子态搬运与相位重整的关键职能，使得每次探测循环直接输出超精细平均后的物理时钟相位。

　　即便超精细平均消除了线性塞曼效应，但由于超精细相互作用与外磁场的二阶耦合，单台钟在约 0.1 mT 的工作磁场下仍承受着约−1383.69×10⁻¹⁹的二阶塞曼频移。这是整个系统不确定度预算中绝对值最大的频移项。为检验该模型，团队在两套独立系统更替与实验室搬迁后多次展开高场应力测试，测得二阶塞曼系数为α_z=−4.89327(51) Hz⋅mT⁻² 。在精准锁定两系统偏置磁场的前提下，该项给两钟差分带来的不确定度控制在10⁻²¹以下。

　　环境黑体辐射是限制单钟评估精度的另一大来源。常温离子阱中，射频电极发热会导致离子周围的实际辐射温度略高于真空室壁。团队通过热学数值仿真与全同结构测试阱的接触式测温，将两套系统的局域热力学温度分别标定为 301.5(1.7) K 与 300.8(1.2) K。结合直流极化率实验参数，Lu-1 与 Lu-2 的黑体辐射相对频移分别评估为−13.9(1.1)×10⁻¹⁹与−13.8(1.0)×10⁻¹⁹。由于两阱设计相近，温差带来的差分黑体辐射不确定度被压低至0.50×10⁻¹⁹ 。

表 1 ：两套镥离子光钟的不确定度预算。所有数值为相对钟频的 10⁻¹⁹ 倍数，逐项列出各效应引起的频移及其评估不确定度，以及两阱之间的差分值。二阶塞曼、黑体辐射等项是仅有的两个超过 10⁻¹⁸ 的频移。部分效应在两阱间为共模，因此差分的总不确定度低于单钟。热运动二阶多普勒项的评估对应 T_R=5 s。

　　两套系统的综合评估系统不确定度分别达到1.2×10⁻¹⁹与1.3×10⁻¹⁹ ，差分系统不确定度为1.0×10⁻¹⁹ 。在完成单系统不确定度预算评估后，团队开展了对频实测。两台独立单离子光钟共用同一台 848 nm 超稳钟激光母源，光束分别通过声光调制器分送至两个真空腔。为突破单套激光自身的相位抖动对 Ramsey 相干时间的硬性制约，实验采用了关联光谱学方法。两颗离子同步执行相干探测，探测激光的相位噪声在两套系统差分后作为共模噪声被直接滤除，测量相干时间得以完全由离子的内态相干性决定。

图 1a ：两套独立离子阱 Lu-1 与 Lu-2 的比对光路。848 nm 钟激光经分束后由声光调制器（AOM）分别控制强度、频率与相位，两阱差分光程的相位抖动由 AOM 2b 主动补偿，微波经真空腔外的喇叭天线馈入，两阱在同一光学平台距离 1.2 m。

　　测量的核心可观测量是两颗离子探测读出的联合奇偶性。当改变施加在 Lu-2 终端光学读出脉冲上的附加相位ϕ时，奇偶信号呈现标准的余弦干涉条纹。在长达 5 s 的 Ramsey 自由演化暗时间下，奇偶干涉条纹对比度依然保持在 90% 左右。实验对比了离子加热解相干与环境磁场起伏的模拟曲线，证实当前单离子相干时间衰减主要受限于真空腔内约 7 nT 的残余环境磁场闪烁噪声，而非囚禁离子的反冲动能累积。

　　通过在 Lu-2 终端光学脉冲交替切换相位偏置并解调出误差信号，系统实现了闭环频率伺服锁定。在跨越 12.4 d、涵盖 11 个独立测试段、总积分时长达 200 h 的连续比对中，单次最长连续运行达 37 h。比对稳定性达到4.8×10⁻¹⁶(τ/s)^−1/2 ，在量子投影噪声极限下稳定下降。在扣除两系统已知的系统频移与毫米级高度差引入的−4.31×10⁻¹⁹引力红移后，两钟加权相对平均频差最终收敛为[−0.1±(5.7)_stat±(1.0)_sys]×10⁻¹⁹，约化卡方值为 0.75。

图 2 ：双钟比对测量结果。(a) 由伺服不稳定性推断的奇偶对比度随 Ramsey 时间的变化，与离子加热模拟（虚线）和两阱间 7 nT 非关联磁场闪烁噪声模拟（实线）对照。(b) 最长连续测量（T_R=5 s）的 Allan 偏差，观测不稳定度为 4.8×10⁻¹⁶(τ/s)^−1/2。(c) 11 次比对测量的频差，合并时长 8.3 d，跨 12.4 d，误差棒为统计不确定度，加权平均频差与零相容。

　　这一实测比对不仅验证了该光钟预算评估的可靠性，也使镥离子成为国际单位制秒定义修改路线图中极具竞争力的物理基准候选。常温紧凑型离子阱体系的实用化优势，更展现了未来发展高精度便携式光钟、开展毫米级大地水准面测定及检验微弱时空对称性破坏物理实验的广阔空间。

表 2 ：目前国际上光钟比对结果的汇总。逐行给出各体系（工作物种与所属机构）、年份与文献、系统评估不确定度，以及同种比对测得的频差，单位均为 10⁻¹⁸。所列报告均满足秒定义修改路线图中评估系统不确定度 ≲2×10⁻¹⁸ 或同种比对总不确定度 ≲5×10⁻¹⁸ 的阈值。本工作以 0.12×10⁻¹⁸ 的系统评估不确定度和 0.01×10⁻¹⁸ 的比对频差列于末行。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-026-11072-8

参考文献

1. K. J. Arnold et al., “Lu⁺ optical frequency references with accuracy verified at the 19th digit,” Nature (2026). DOI: 10.1038/s41586-026-11072-8